协同催化中的“竞合”智能：从分子协作到类脑计算新范式

摘要

传统催化研究在面对复杂多组分反应网络时，逐渐暴露出其局限性，因其未能充分利用分子间精妙的“竞合”（竞争与协作）关系。本综述超越单一或简单协同的视角，提出协同催化体系中，分子通过“竞合”关系能够自发涌现出对环境信息的感知、记忆与分类能力，形成一种分布式物质智能。文章深入探讨了复杂反应网络的物质基础，揭示自催化、正反馈及结构约束在网络演化中的关键作用，并阐明了化学系统如何实现精细的化学感知、展现历史依赖性的化学记忆以及进行复杂的模式识别与分类。在此基础上，本文构建了化学反应网络与生物神经元在信息处理机制上的类比，并展望了化学计算作为新型类脑硬件的巨大潜力。最后，我们强调人工智能在解析、设计和优化智能化学系统中的核心作用，指出“竞合”智能作为分布式物质智能新范式，将对化学发现、材料设计、药物研发及新型计算系统产生深远影响，为构建超越传统架构的类脑计算系统提供新的理论指导与设计灵感。

1. 引言：协同催化中的“竞合”智能与分布式物质智能新范式

传统催化研究在物质转化中扮演着至关重要的角色，但其发展路径往往侧重于单一催化剂的优化或简单的组分间协同作用。这种方法论在面对日益复杂的工业需求和多组分反应网络时，逐渐暴露出其局限性，导致新催化剂的发现和优化过程常常陷入耗时且低效的试错循环 1。尤其是在涉及多种催化剂和多条反应路径共存的复杂体系中，催化剂之间的相互作用远非简单的加和效应，而是呈现出一种动态且精妙的“竞合”（竞争与协作）关系。

本文旨在超越这种孤立或简单协作的传统视角，提出在协同催化体系中，催化剂通过其固有的“竞合”关系，能够自发地涌现出对环境信息的感知、记忆与分类能力。

这是一种在物质层面实现的分布式智能，其核心在于分子尺度的局部相互作用及其反馈机制，无需预设程序或集中控制即可实现复杂的信息处理 2。这种智能的涌现为我们理解和设计高效、适应性强的催化体系提供了全新的理论框架。

尽管人工智能（AI）的飞速发展正深刻变革着化学研究范式，推动其从传统的经验探索转向数据驱动和智能发现 3, 4。例如，通过精确的理论模拟、先进的实验表征与AI模型协同集成，已实现了加速化学发现和材料设计的闭环系统 1。机器学习势能（MLP）能够以_ab initio_精度模拟复杂的异相催化反应，大幅降低计算成本以揭示原子尺度的机理 5；分子语言模型和自然语言处理（NLP）技术被用于分子性质和反应结果的预测，甚至催化剂的从头设计 6；而多模态智能则通过融合光谱、显微和时间序列数据解码结构-活性关系 7，以及基于基础模型的原子模拟 8。这些技术进步无疑为我们深入理解和操纵复杂分子体系提供了前所未有的工具。然而，现有AI模型主要聚焦于模仿和加速人类的认知过程，即通过数据驱动的方法优化催化剂设计或预测反应结果。

本文的核心在于超越这种工具性的应用，去探究在协同催化体系中，分子层面的“竞合”机制如何自发地促成信息处理与决策，从而涌现出一种无需预设指令的分布式物质智能。我们将进一步论证这种物质智能与类脑计算架构在功能和原理上的共通性，为化学领域理解和设计智能材料提供一个全新的范式。

2. “竞合”智能的物质基础：复杂催化网络中的涌现行为

本章将深入探讨“竞合”智能的物质基础，聚焦于复杂催化网络中多重相互作用如何引发智能涌现。我们将首先审视复杂反应网络的结构与功能涌现，揭示在多催化剂体系中，微观层面的资源竞争、协同效应以及自催化机制如何共同促成宏观的、具有特定功能和稳定性的反应模式。随后，本章将进一步阐释自催化、正反馈机制在维持网络活力和赋予系统“记忆”与“学习”能力方面所扮演的关键角色。同时，我们也将分析内在的结构约束如何引导网络的演化方向，而非任由其无序扩展。通过对这些物质层面“竞合”动力学的系统性分析，旨在构建理解分子协作如何走向类脑计算新范式的微观根基。

2.1 复杂反应网络的结构与功能涌现

复杂催化反应网络中，宏观的反应模式和产物选择性是微观层面多催化剂、反应物和中间体之间复杂“竞合”动态的涌现结果。传统上，理解和预测多相催化体系中的活性和选择性面临巨大挑战，因为分子与催化剂表面之间存在错综复杂的相互作用 9。这些复杂的相互作用导致了反应路径的多样性，其中一个初始分子可以经过数百个中间体和数千个基元反应到达最终产物，例如甘油在铜表面的氢解反应就揭示了一个包含420个反应中间体和2467个基元反应的巨大网络 9。在这个庞大的网络中，中间体的竞争与转化是核心：不同中间体可能沿着不同的反应路径进一步反应、异构化或分解，从而影响最终的产物分布。例如，在上述甘油氢解案例中，表面介导的烯醇-酮互变异构共振被发现是促进初级C-OH键断裂的关键步骤，从而选择性地生成1,2-丙二醇 9。识别这些复杂的原子间对应关系（原子到原子映射，AAM）对于理解反应机制至关重要，但其组合性质使得准确快速的自动化AAM工具仍是一个挑战，尽管新型计算方法如Ising计算已展现出解决此问题的潜力 10。这种微观层面的“竞合”动态最终形成了宏观的、稳定的或动态的反应模式。然而，过度依赖自组装可能会限制人工分子组装的发展 11。生物系统中的许多组装过程并非纯粹的自组装，而是通过其他分子“催化”进行的，即“催化组装”（catassembly）现象 11。这种机制能够高效且高选择性地协同控制和操纵各种非共价相互作用，尤其在分层分子组装中至关重要 11。类比到催化反应网络中，多催化剂体系中的“竞合”可以被视为一种更广泛的“催化组装”形式，即不同的催化剂或催化位点协同或竞争性地催化反应步骤，导致特定反应路径的增强或抑制，从而形成特定的宏观反应模式。自组织现象是智能涌现的基础。所有的生命系统，从生命起源到现代细胞，都依赖于一套既能自我维持又能自催化的生化反应，即“自催化集合”（autocatalytic sets）的概念 12。在聚合网络中，自催化集合的出现概率和大小受到催化速率分布的影响，但其出现依然遵循普遍的线性上下限 12。这种自催化特性在分子合作中扮演了关键角色。例如，在益生元生物圈中，分子之间的首次合作可能涉及两种分子物种相互帮助形成催化循环或超循环，这种二级动力学意味着双曲线增长，有助于克服非合作分子系统的选择障碍 13。当这种合作与有限扩散结合，如附着在表面时，可以为系统的生存提供选择性优势 13。为了理解和设计这些复杂的反应网络，研究者们提出了多种理论框架。例如，有研究将化学反应网络建模为电学电路，其中化学反应被分组为具有特定电流-浓度特性的化学模块，并通过化学领域的基尔霍夫定律来预测反应电流和耗散，这为复杂网络的简化模型构建和任务导向设计提供了新工具 14。此外，为了克服传统动力学模型和能量景观在捕捉复杂性增长深层结构限制方面的不足，有研究引入了微分几何方法来建模化学反应网络，通过黎曼度量和克里斯托费尔符号来分析反应网络构型空间的曲率，揭示了路径饱和和转变动力学等现象，并将反应空间视为一个具有高阶曲率的结构化流形，而非无约束的组合景观 15。这些理论工具对于理解物质流和信息流在网络中的组织方式至关重要。

综上所述，复杂反应网络中的物质流（如反应物和产物的转化与扩散）和信息流（如催化信号的传递和反馈）共同构成了能够展现自组织、自催化和协同效应的复杂处理单元，为“竞合”智能的形成提供了微观基础。

2.2 自催化、正反馈与结构约束在网络演化中的作用

自催化反应和正反馈机制是复杂系统，特别是化学反应网络，在演化过程中展现出“记忆”和“学习”能力的内在驱动力。这些机制通过放大特定信号、维持网络活力并促进特定产物的生成，使得系统能够超越简单的线性响应。例如，化学反应网络在非平衡条件下表现出的涌现特性，很大程度上依赖于自催化作为实现输入非线性集成和输出自调节能力的关键元素 16。这种可编程控制的自催化行为，预示着化学网络在模拟类脑计算中的潜力。此外，自催化集合（Autocatalytic Sets, RAF）的概念，作为生命系统从起源到现代细胞自我维持和自催化生化反应的基础，已通过图论形式化并得到广泛应用 12。研究表明，自催化集合的出现概率和规模，即使在存在抑制作用的情况下，也受到催化速率分布的显著影响，这揭示了网络结构如何通过内在化学动力学实现功能性涌现。

更广义地看，生物体内的许多分子组装过程并非单纯依赖自组装，而是通过其他分子的“催化组装”（catassembly）来实现 11。这种机制在分层分子组装中尤其高效且具有高度选择性，它代表了一种协同控制和操纵非共价相互作用的强大策略，可以被视为一种精细化的自催化或正反馈形式，极大地扩展了人工分子组装的潜力。在进化层面上，分子间的合作行为，如催化环（hypercycle）的形成，被认为是演化中新颖性涌现的关键因素，其双曲增长动力学有助于克服非合作系统的选择障碍 13。这种合作和正反馈机制为理解系统如何在“竞合”环境中实现快速增长和稳定提供了基础。

然而，网络的演化并非简单的组合式扩展，它受到深刻的结构约束所引导。传统通过动力学模型和能量景观分析化学反应网络演化的方法，往往难以捕捉到这些更深层次的结构限制 15。微分几何作为一种先进的理论工具，为理解复杂网络中涌现的结构约束和稳定性条件提供了新视角。通过引入黎曼度量、Christoffel符号和系统特有的类熵项，可以将化学反应网络建模为一个具有内在“曲率”的配置空间 15。这种方法能够捕捉物种间的相互依赖性以及网络向更可能状态演化的趋势，并揭示“曲率诱导饱和”（curvature-induced saturation）等现象，即交互拓扑结构限制了可访问的反应轨迹，导致途径饱和和自中断行为 15。这表明系统演化被内在约束所引导，而非简单的组合式扩展，为理解系统在“竞合”中如何自组织和稳定提供了重要的几何学解释。尽管如此，关于化学反应网络中的麦克斯韦妖模型研究指出，尽管其通过纠正热涨落来工作，但在宏观极限下无法产生有限输出，但它展示了化学网络中信息流、效率和分子间关联的复杂热力学边界，这提示了反馈机制在能量转换和信息处理方面的根本限制 17。

综合来看，自催化和正反馈提供了网络演化的内在动力和信息处理机制，而微分几何则揭示了这些动力学过程中系统所遵循的结构约束，共同描绘了“竞合”智能范式下分子协作到类脑计算的自组织和稳定演化图景。

3. 分布式物质智能的涌现：感知、记忆与分类能力

承接前文对“竞合”智能概念的阐释，本章将深入探讨分布式物质智能在分子和反应网络层面的具体涌现，着重剖析其如何实现对环境信息的感知、记忆与分类能力。我们将首先聚焦于化学系统如何通过特异性相互作用，将外部化学信号精细编码为可处理的信息，这构成了智能行为的基础。随后，本章将进一步阐释化学反应网络如何通过多样的机制，展现出对过去事件的“记忆”功能和状态保持能力，这对于构建具有历史依赖性的复杂系统至关重要。最后，我们将探讨分子系统如何基于这些感知和记忆，实现对复杂模式的识别与分类，从而展现出高级的信息处理和决策潜力。通过对这些核心能力的逐层解析，本章旨在全面揭示物质自身所蕴含的分布式智能，为构建类脑计算新范式奠定实验和理论基础。

3.1 化学感知与环境信息编码

化学系统通过其固有的特异性反应路径和催化剂-底物相互作用，展现出对环境中分子信号的精细感知与响应能力。这种能力是构建“竞合”智能新范式的基础，其核心在于将外部化学信号编码为可处理的信息，并引发相应的下游反应。

在分子层面，超灵敏传感技术使得化学系统能够识别并响应极低浓度的分子信号。例如，基于回音壁模式（WGM）的传感器能够检测纳米级环境中低至单分子水平的微小变化，其通过量子光源提升信噪比，并利用超级计算机预测分子对WGM光等离子体场的电子响应，甚至借助机器学习模型预测分子极化率和溶剂效应，从而实现对单分子信号的精确解析，为理解酶催化和探测分子量子性质提供了可能 18。这种对微观环境的高度敏感性，为化学系统捕捉复杂而细微的环境信息提供了技术支撑。

进一步地，分子系统已展现出多模态识别和信息数字化的潜力。多功能锑烯-银纳米复合材料（AM-Ag NCs）能够对多种金属离子（如Hg2+、Fe3+、Al3+）进行超多模式和多分析物传感，通过结合多个传感通道，显著提高了选择性和灵敏度。更重要的是，这些复合材料能够将对18种金属离子的超多模式选择性图案转化为一系列二进制字符串，从而实现高密度、长文本信息保护的应用，这无疑是分子传感与信息化融合的新范式 19。类似地，基于石墨烯的隐写适体传感系统，利用DNA适体的特异性分子识别和信息编码能力，结合氧化石墨烯的荧光猝灭特性，不仅能用于病原体的荧光传感和体内成像，还能作为分子逻辑计算系统，并能通过病原体结合DNA适体作为信息载体，实现双重加密和隐写功能，进一步拓展了分子信息处理的边界 20。这些研究共同揭示了分子系统如何通过识别特定分子、光信号或离子浓度等外部刺激，并将这些化学信号转化为可处理的信息，甚至进行编码和加密。发光光诱导电子转移（PET）传感/开关作为一种设计工具，也促进了分子逻辑计算作为实验领域的发展，强调了分子在感知、计算和信息处理方面的普遍应用 21。

除了直接的信号识别与编码，化学系统还能够模拟更高级的仿生感知和学习过程。受人类视觉感知和信息处理方式的启发，基于光子储层计算的化学识别系统已通过实验验证，其“读出层”作为“大脑”能够区分不同的化学物质，展现出内置“智能”传感器的可行性，能够根据训练数据进行实时感知决策 22。更具前瞻性的是，非稳态质子耦合电荷传输系统整合到储层计算（RC）架构中，模拟了大脑的神经形态和动态功能，成功完成了波形识别、语音识别和混沌系统预测等复杂任务。研究发现，RC的信号处理频率与非线性系统动态特征时间之间的匹配对性能至关重要，形成了类似于“化学调谐带通滤波器”的效果，这为动态分子尺度器件在材料内神经形态计算中的应用奠定了基础 23。此外，简单的自主化学智能体，如Gray-Scott反应扩散斑点，已被证明能够通过模拟长短期记忆化学物种，编码环境信息中的时间关联性并展现联想学习能力，为体外自主化学学习系统，乃至人工生命和生命起源研究提供了新方向 24。这些进展不仅展示了化学系统识别和响应环境分子信号的特异性和适应性，更凸显了其将化学信息编码为可处理信息，并进一步实现类脑计算新范式的巨大潜力。

3.2 反应网络的化学记忆与状态保持

化学系统展现出对过去事件的“记忆”能力，这在很大程度上影响了其未来的反应路径和产物分布，从而表现出显著的历史依赖性。这种记忆功能并非源于传统的存储单元，而是通过多种化学机制实现。

例如，反应中间体的积累能够暂时存储反应历史信息，自催化循环则通过正反馈机制强化并维持特定化学模式的存在。研究表明，自催化是构建具有神经形态计算特性的化学网络的关键元素，它能够促进输入的非线性整合和输出的自调节能力，从而为化学记忆提供了可编程的控制机制 16。此外，分子构象的变化也能作为一种记忆形式。例如，酶中可电离侧链的构象依赖性pKa值，能够通过$\pi$-$\pi$堆叠、阳离子-$\pi$相互作用、盐桥和氢键等非共价相互作用动态稳定特定的质子化状态，从而影响酶的功能和对外界刺激的长期响应 25。这种构象变化代表了一种更深层次、更持久的化学记忆，因为它涉及分子内部的结构调整。从信息处理的角度来看，一些研究探索了化学系统如何实现联想学习，即编码环境信息并利用其进行预测。通过模拟包含长期和短期记忆化学物种的简单系统，可以展示出对环境时间相关性的学习能力，这为非生命耗散结构中实现联想学习提供了基准研究 24。这些化学代理能够展现出广泛的类生命行为，这对于人工生命和生命起源的研究具有潜在意义。更进一步，即使是简单的化学反应网络也能够通过整流热涨落来表现出类似记忆的功能，例如在麦克斯韦妖的自主模型中，化学反应网络能够产生逆向化学电流，这种对热涨落的整流本身就可以被视为系统对历史事件的一种“响应记忆”或状态保持，尽管在宏观极限下其输出有限，但其信息热力学分析揭示了化学系统如何处理信息流，并潜在地影响未来的状态 17。这进一步证明了化学系统在信息编码和状态依赖性方面的潜力。鉴于生物神经元在电位积累和恢复中展现出的可逆“整合-激发”（integrate-and-fire, I&F）动力学模型，研究人员正积极探索如何将这些化学记忆原理应用于构建仿生类脑计算系统。传统的神经形态器件在化学通信中往往难以实现可逆的I&F动力学，导致不可逆的电位积累和系统功能障碍。然而，最近的研究开发了一种超电容门控人工神经元，成功模拟了生物神经元的可逆I&F动力学，其充电和放电过程模仿了膜电位的积累和恢复，实现了高效且抗干扰的化学通信 26。这种高度仿生的设计在神经递质通信中展现出卓越的性能。此外，受海马突触启发的双门控有机人工突触平台也被开发出来，该平台能够同时检测神经递质多巴胺和光信号。通过重复暴露于多巴胺和多色光，该突触晶体管能够实现记忆巩固，并有效调节突触后电流 27。这不仅展示了化学记忆在人工突触中的应用，也为开发结合化学传感和光传感的多功能、低功耗神经形态系统提供了新范式，预示着分子协作如何在类脑计算中实现更复杂的记忆与状态保持功能。

3.3 分子层面的模式识别与分类能力

分子系统在模式识别与分类方面展现出独特的潜力，通过其固有的化学反应动力学和相互作用，能够对多样化的输入模式产生差异化的响应。例如，化学处理器能够通过简单的化学反应计算Voronoi图及其他相关的几何结构 28。这类处理器通过区分不同化学输入的空间或时间维度上的反应模式，实现对信息的分类处理。其显著特点在于并行处理能力，即增加输入数据的复杂性并不会显著增加计算时间，并且能够同时或顺序地计算多个Voronoi图，这体现了化学系统在几何信息处理上的高效与灵活性。这种能力源于特定化学反应与底物的相对强度，以及产物间的交叉反应性，使得系统能够有效地区分和响应不同输入。此外，通过利用吸附性底物形成的圆形液滴或其他几何形状，化学处理器还能计算加权Voronoi图和平面形状的骨架，进一步拓宽了其在模式识别领域的应用范围 28。

除了几何计算，化学系统也能够实现更复杂的逻辑运算和信息处理功能，从而为模式识别和分类奠定基础。基于DNA的化学反应网络（CRN）已验证其计算能力，并通过设计无门结构的基本计算模块，实现了指数、对数和简单三角方程等非线性方程的求解 29。尽管这些工作主要集中于方程求解，但其所展示的精确控制分子间反应以执行特定逻辑运算的能力，是分子层面进行复杂模式识别不可或缺的基础。进一步地，利用DNA适配体的特异性分子识别和信息编码能力，结合石墨烯的选择性吸附和荧光猝灭特性，构建的适配体传感系统能够作为一个分子层面的逻辑计算系统 20。该系统通过特定分子或材料的组合作为输入，产生不同的物质或荧光输出，本质上实现了对输入模式的分类。这种通过特异性结合和非特异性相互作用的“竞合”机制，赋予了系统识别和区分复杂输入的能力。

在动态系统层面，非稳态化学动力学系统在信息处理，特别是类脑计算方面，展现出强大的模式识别能力。通过将非稳态质子耦合电荷传输系统集成到储层计算（RC）架构中，研究发现此类系统在波形识别、语音识别和混沌系统预测等任务中取得了显著成功 23。关键在于，RC的信号处理频率与非线性系统动力学特征时间之间的对齐，对物理储层的性能、任务执行效率和记忆容量至关重要。这种“化学调谐带通滤波器”式的实现方式，使得系统能够选择性地处理特定频率范围内的信息，从而实现对复杂动态模式的有效分类和识别。此外，模拟适应性免疫响应的多机器通信网络，通过连接模块化功能化的金纳米粒子构建的三种DNA机器，展示了分子网络如何通过协调互动来识别并清除病原体，同时形成记忆以应对后续入侵 30。这反映了分子系统通过复杂的“竞合”关系，能够在更高层次上实现对外部威胁的模式识别与分类，并具备学习和适应能力，为类脑计算新范式提供了重要的分子层启发。

4. 从分子协作到类脑计算新范式

本章旨在深入探讨协同催化中的“竞合”智能如何从分子层面延伸至类脑计算的新范式。我们将首先建立化学反应网络与生物神经元在信息处理机制上的类比，揭示化学系统作为一种“湿件”或““物质计算”平台所蕴含的计算潜力。在此基础上，本章将进一步探讨化学计算作为新型类脑硬件的具体实现途径，包括纳米材料在仿生突触器件中的应用，以及可编程化学反应网络在解决复杂计算任务中的进展。最终，我们将拓宽视野，审视生物系统中普遍存在的集体智能和多尺度适应性，阐明“竞合”智能如何驱动功能涌现，为构建超越传统架构的类脑计算系统提供深层次的理论指导和设计灵感。

4.1 化学反应网络与生物神经元的类比

化学反应网络（CRN）与生物神经元及其突触的功能在信息处理机制上展现出显著的类比性，为理解和构建类脑计算系统提供了新范式。

从分子层面的协作到宏观的集体行为，化学系统能够模拟生物大脑的并行性、分布式特性以及复杂的信息处理能力。例如，在非线性化学动态系统中，信号可以以化学波的形式进行传递，并且表现出类似于生物神经元的阈值响应和记忆效应。研究表明，通过将非稳态质子耦合电荷传输系统整合到储层计算架构中，可以模拟大脑的神经形态和动态功能，在波形识别、语音识别和混沌系统预测等任务中展现出卓越的性能 23。更重要的是，此类系统的信息处理频率与非线性动力学特征时间之间的匹配度，直接影响了储层性能和记忆容量，甚至能实现类似“化学调谐带通滤波器”的选择性频率处理能力 23。

4.2 化学计算作为新型类脑硬件的潜力

随着科学计算、数据分析和人工智能对算力需求的指数级增长，传统基于CMOS的高性能计算系统正面临物理和能效的极限，促使学界寻求颠覆性的计算范式 31。在此背景下，化学计算作为一种“湿件”或“物质计算”平台，展现出超越传统冯诺依曼架构的巨大潜力，尤其是在并行处理、低能耗和环境适应性方面 32。这种新型计算模式旨在利用化学反应的自然效率，为后百亿亿次计算时代提供能效显著提升的解决方案 31。

实现这种新型计算的途径之一是开发基于纳米材料的类脑器件。例如，基于纳米材料的光电突触器件被视为模仿生物突触感觉功能，通过调整连接强度来构建高可靠性神经计算装置的关键 32。纳米材料的独特优势，如有限的冷接触、快速传输流动性以及光载流子捕获能力，使其在构建这些器件时具有巨大潜力。此外，硅纳米片（NS）组件已被证明能够展示类脑行为，为湿件计算提供了另一条重要的物理实现路径 33。

更为核心的进展在于化学反应网络（CRNs）的设计与编程，以执行复杂的计算任务。CRNs利用质量作用动力学，可以被视为自然界最基础的计算基质之一 34。研究表明，通过可微分优化并结合适当的正则化，可以发现非平凡的稀疏反应网络，从而实现各种类型的振荡器和化学计算设备 34。例如，ChemComp框架的引入，旨在解决将计算问题映射到CRNs以及设计可行的生化计算设备所面临的理论和实践挑战，通过将常微分方程（ODEs）解决方案表示为CRN系统，为化学计算的编译和仿真提供了基础工具和方法 31。

CRNs已成功应用于解决多种计算问题。例如，简单的化学反应已被证明能够并行计算Voronoi图及其他相关几何运算，其独特之处在于增加输入数据复杂性并不会增加计算时间，且能够并行或顺序地计算多个Voronoi图，展现出卓越的并行处理能力 28。这为专业化学处理器合成功能结构材料提供了新的可能性 28。此外，CRNs还可以通过个体编程前向传播和反向传播，并利用渗透壁技术，构建具有自适应线性神经网络（ALNNs）功能的强大CRN，这在合成生物学、分子计算机和人工智能的发展中具有潜在影响 35。

在模拟神经网络方面，CRNs尤其在储层计算（RC）领域展现出巨大潜力。储层计算作为一种循环神经网络，通过固定的非线性动力系统将输入映射到高维空间 36。ChemReservoir是一个开源框架，专门用于构建和分析化学启发式储层计算，其通用性超越了以往专注于DNA化学的工具，提升了测试、评估和可复现性，并在记忆容量任务中展示了稳定性能的显著改进 36。进一步地，通过将非稳态质子耦合电荷传输系统集成到RC架构中，研究人员深入探索了非线性化学动态系统的信息处理能力，成功应用于波形识别、语音识别和混沌系统预测等任务。值得注意的是，RC的信号处理频率与非线性系统动力学特征时间的对齐，对于物理储层性能至关重要，揭示了“化学调谐带通滤波器”的实现可能 23。

尽管化学计算作为一种内在高效、低能耗的模拟和混合计算系统潜力巨大，但将其从理论推向实际应用仍面临显著挑战，尤其是在如何高效、可靠地将复杂的计算问题转化为可编程的化学反应网络方面。未来的研究需要进一步优化CRN的设计原则、开发更强大的编译和仿真工具，并探索新的材料和器件，以充分释放化学计算在新型类脑硬件中的巨大潜力。

4.3 集体智能与多尺度适应性

生物系统展现出一种显著的多尺度架构，其适应性功能并非单一层级所能独立实现，而是通过集体智能在从分子网络到细胞、组织、器官乃至整个生物体和群体等多个层面协同涌现 37。

这种多尺度的嵌套不仅体现在结构上，更重要的是在功能上，每个层级都能在各自的问题空间内解决特定问题，例如生理稳态、形态发生和行为响应等 37。将这种自适应功能从下层单元传递到更高组织层次，需要复杂的集体动力学，即多个组分必须通力协作以达成特定结果 37。深入来看，集体智能的范畴远超传统的动物群体行为，它在细胞和更小的生物学尺度上同样普遍存在 37。例如，细胞材料本身就具备决策能力，通过精密的协作机制实现特异性的稳态目标，并在细胞、组织甚至整个生物体层面解决问题 37。这种能力本质上体现了“竞合”智能的动态平衡，即分子、细胞等基本单元在追求自身局部目标的同时，通过协同互动，最终服务于整体的适应性功能。在一个复杂的分子网络中，不同的反应路径、酶或信号分子可能在竞争有限的底物或激活位点，但它们共同作用于维持细胞稳态或执行特定任务，这种竞争与合作的内在张力正是系统适应性和鲁棒性的来源。这种多尺度的协同适应性进一步延伸到宏观层面。例如，人与人工智能的融合被视为一种全球性的适应性响应，对于文明在快速变化环境中生存至关重要 38。这种融合可能导致新的生命形式、关联和层级结构的出现，从而在生物圈和智力圈内增强竞争优势并提高结构组织的复杂性 38。其中，竞争与合作的平衡是理解和驾驭这些变革性情景的关键 38。这与分子和细胞层面的“竞合”智能形成了一种普遍性的对应，即在不同尺度下，系统通过在组件间的竞争与合作中寻求平衡，从而实现演化适应、功能涌现及复杂性增长。因此，从生物学多尺度的集体智能视角理解分子层面的“竞合”智能，不仅揭示了物质世界中分布式智能的深层机制，也为类脑计算和人工系统设计提供了新的范式，强调了系统内部“竞合”动力学在应对复杂挑战和实现自适应功能中的核心作用。

5. 智能化学系统设计中的计算与人工智能

承接前文对协同催化中“竞合”智能概念的阐释，本章将深入探讨先进计算方法与人工智能（AI）在理解、设计并优化此类智能化学系统中的关键作用。我们将首先审视AI如何赋能复杂化学反应网络的解析与预测，特别是其在揭示多催化剂体系中分子间精妙“竞合”机制方面的突破性进展。在此基础上，本章将进一步阐述AI在智能化学系统计算设计与优化方面的应用，涵盖从分子层面的理性设计到宏观反应条件的智能调控，并展望如何利用计算手段构建具备感知、记忆乃至类脑计算能力的化学系统，从而实现从分子协作到类脑计算的全新范式飞跃。

5.1 AI驱动的复杂反应网络解析与预测

人工智能（AI）技术正在深刻变革复杂化学反应网络的研究范式，特别是在多催化剂体系中理解“竞合”机制方面展现出前所未有的潜力。传统的从头计算方法，如从头分子动力学（AIMD），在模拟原子尺度动力学和反应性时面临巨大的计算成本限制，仅适用于较小体系和短时间尺度 5。然而，机器学习势能（MLP）的快速发展弥补了这一差距，能够以从头算精度在极小的计算开销下模拟复杂催化反应，从而加速对原子尺度机制的洞察 5。深度学习势能已被证明可以革新化学反应的分子模拟，例如在磷酸酯键形成和断裂等关键生命化学反应中，它们使得研究人员能够合理化稀疏的实验结果，并揭示反应机制中溶剂水分子的重要作用 39。此外，神经网络方法显著加速了光动力学模拟，将模拟时间从皮秒级延长至纳秒级，从而实现了对光异构化机制的自动发现和更长时间尺度的反应过程捕捉 40。近期，大型E(3)equivariant基础模型如Allegro-FM的出现，整合了大规模有机和无机材料数据集，展现了在结构、机械和热力学性质描述上的出色能力，并对结构关联、反应动力学等未训练任务表现出涌现能力，进一步将分子动力学模拟推向了数十亿原子系统 8。尽管MLP具有强大潜力，其泛化能力往往受限于训练数据的代表性；为了解决这一问题，终身机器学习势能（lifelong MLP）被提出，通过有效的持续学习和自适应数据选择，使得模型能够在引入新化学体系时保持并提升化学精度 41。同时，分子力学（MM）势能的构建也从依赖于人工定义的原子类型转向利用图神经网络（GNN）进行连续的化学环境感知和参数预测，实现了力场的端到端可微分构建 42。类似的，SMARTY和SMIRKY等方法则致力于自动化力场参数化，通过蒙特卡洛优化在原子或片段类型空间中发现合适的化学感知 43。这些进步为复杂多催化剂体系中“竞合”机制的原子尺度模拟提供了坚实的技术基础。 此外，AI驱动的反应网络探索与预测正在改变化学反应的发现和优化方式。例如，AI-Cat方法 9 结合了两个神经网络模型（一个用于预测反应模式，另一个提供反应势垒和能量）和蒙特卡洛树搜索，能够从分子名称和金属催化剂等简单输入出发，输出从反应物到低能量产物路径的反应能量剖面。该方法成功解析了甘油在铜表面氢解的复杂反应网络，揭示了表面介导的烯醇-酮互变异构共振是C-O键断裂的关键步骤，并发现了六种具有普遍意义的C-O键活化反应模式 9。这种端到端的预测能力对于理解多催化剂体系中不同反应途径的“竞合”以及精准控制产物选择性至关重要。针对大规模化学反应网络探索的高计算资源需求，研究者开发了不确定性感知的自动化探索方法，该方法通过交织大规模反应探索、微动力学建模识别动力学相关部分、量化并传播不确定性以及网络细化，高效地聚焦于网络中动力学相关的关键部分，从而在不牺牲精度和无需先验知识的情况下实现高效探索 44。另一种从头反应发现方法结合了人工力诱导反应和速率常数矩阵收缩方法，实现了化学反应的在线动力学模拟，能够直接发现化学反应及其产率，避免了传统方法中组合爆炸式反应模式的探索 45。对于随机反应网络，变分自回归网络的应用能够通过强化学习策略梯度算法，有效地追踪化学物种联合概率分布的时间演变，从而克服化学主方程求解的挑战，这对于理解复杂反应体系中的涨落和非确定性过程具有重要意义 46。这些技术共同构成了AI在复杂反应网络解析中的核心能力。 除了直接的反应路径和动力学预测，AI还在辅助化学家探索反应空间和优化产物选择性方面发挥作用。基于强化学习的框架Mol-AIR利用自适应内在奖励机制，在没有先验知识的情况下，有效地生成具有所需性质的分子，这对于设计新型催化剂或优化反应物以影响“竞合”结果具有潜在价值 47。在产率预测方面，化学原子级反应学习（CARL）框架通过图神经网络显式建模反应物与辅助分子（如催化剂、配体、溶剂）之间的原子级相互作用，显著提高了反应产率预测的准确性，并能识别影响反应结果的关键子结构 48。这种方法对于理解辅助分子如何调节反应，进而影响“竞合”中的产物选择性至关重要。Transformer模型也被用于从基于文本的化学反应表示中推断反应类别和生成反应指纹，能够捕获反应类别之间的细微差异，为化学反应空间的导航和理解提供了新的视角 49。更进一步，AI已被证明能够生成新的化学反应，例如通过序列到序列自编码器与生成拓扑图结合，聚焦于特定反应类别（如铃木反应）生成新的、具有化学计量一致性的反应，从而扩大了合成途径的可能性 50。这些进步共同指向了AI在复杂催化体系中，从分子协作到产物选择性的全面智能解析能力。然而，当前AI在化学发现中仍面临挑战，例如低对称性系统的泛化差距、动态过程建模的局限性以及跨模态数据整合中的异质性 7，这些都是未来AI驱动的“竞合”智能研究所需克服的关键障碍。尽管如此，人工智能在化学领域的进步，特别是类语言表示和自然语言处理模型的应用 6，以及图神经网络在化学反应分类中的创新 51，为解决这些复杂挑战提供了坚实的基础。

5.2 智能化学系统的计算设计与优化

在协同催化领域中，人工智能（AI）的引入正在彻底改变传统化学研究范式，特别是在实现智能化学系统的计算设计与优化方面。传统化学方法常依赖耗时且效率低下的试错过程，尤其在高维复杂的研发挑战面前，其局限性日益凸显。然而，计算与实验技术的最新进展，特别是AI的深度融合，为实现精准和智能化学提供了全新的途径 1。

在分子层面，AI极大地提升了分子设计的效率与精确性。例如，源自自然语言处理领域的化学语言模型（CLMs）为分子设计开辟了新机遇。这些模型基于循环神经网络（RNN）或Transformer架构开发，并利用注意力机制在预测性能中发挥关键作用。CLMs能够学习不同类型序列的映射，例如从蛋白质序列基序预测活性化合物，或在药物化学中通过化学序列感知并扩展类似物系列。它们在受限生成建模以及化学反应或药物-靶标相互作用预测等新兴应用领域展现出巨大潜力 52。此外，在设计用于筛选的化学文库时，有效地评估分子多样性至关重要。有研究提出了一种基于化学类型（chemotype）而非传统分子描述符的简单方法来评估化学多样性，该方法在挑选化合物子集时，能够捕获更大比例的化学类型，并且在设计通用筛选文库方面，其表现甚至优于基于扩展圆形指纹等传统技术 53。将这类AI驱动的分子设计工具与先进的多样性评估方法结合，有望加速发现并优化具有特定功能的新分子。

进一步地，AI在优化反应条件和加速整个化学发现流程中也扮演着核心角色。通过协同整合精确的理论模拟、先进的实验表征和AI驱动模型，研究人员正在构建一个加速化学发现和材料设计的闭环系统 1。这一框架的核心是一个迭代过程：首先，高精度的计算和实验数据被用来训练先进的智能模型；接着，这些模型指导优化反应参数或化学组分的设计，并指示机器人平台执行可重复、高通量的实验；最终，实验数据又作为反馈循环持续精炼智能模型，从而实现对反应条件和材料性质的精确控制。

为了充分实现这一愿景，亟需发展关键基础设施，包括多学科、多模态、标准化的AI就绪化学数据库，用于智能预测和设计的知识与逻辑增强型大型化学模型，以及分布式、全流程的机器人实验室和支持资源共享与协作的云平台。这些基础设施共同构成了“机器人化学家云设施”的愿景，有望使研究人员以空前的能力无缝整合精确性与智能化，标志着化学研究的范式转变 1。

除了分子和反应层面的优化，AI的介入还使得构建具有类脑功能的智能化学系统成为可能。化学反应网络（CRNs）以DNA为底物已被证实具备计算能力，为生物分子计算奠定了基础。为解决更复杂的计算问题并按预期执行计算步骤，CRNs基本计算模块的实用设计至关重要。研究已展示如何利用CRN的无门结构设计离散和模拟算法，成功解决了以往未能处理的非线性方程，例如指数、对数和简单三角方程，并通过变换法、泰勒展开和牛顿迭代法进行了仿真验证 29。此外，在非平衡条件下，化学反应网络展现出涌现特性，其中自催化被认为是促进输入非线性整合和输出自调节能力的关键要素，这对于神经形态计算至关重要。尽管自催化这一正反馈机制的可编程控制仍有待深入探索，但研究表明金属离子在调控自催化过程中可能发挥重要作用 16。结合AI在设计和优化这些可编程CRNs及自催化网络方面的能力，有望构建出具备感知、记忆乃至复杂分类功能的化学系统，从而实现从分子协作到类脑计算的全新范式。

6. 结论与展望：分布式物质智能的未来图景

协同催化中的“竞合”智能代表了一种物质层面的智能涌现，其核心在于分子系统在动态交互中展现出的局部优化与全局协调能力，构成“竞”与“合”的张力统一。在分子尺度上，不同的反应路径或催化循环之间可能存在对反应物或催化位点的竞争，影响最终产物的选择性和效率（“竞”）；同时，分子组件之间通过精妙的协同作用，如非共价相互作用或多步催化循环，驱动复杂化学转化有效进行（“合”）。这一范式不仅深化了对复杂化学网络的理解，更预示着类脑计算的新方向，即利用物质自身的内在动态来执行计算。

人工智能的最新进展正加速这一愿景的实现。深度生成模型结合强化学习已成为发现具有特定性质分子结构的有效策略，例如Mol-AIR框架利用自适应内在奖励机制，在无需先验知识的情况下，提升了目标导向性分子生成的性能 47。类似地，利用图神经网络显式建模反应物与辅助分子之间的原子级相互作用，能够显著提高反应产率预测的准确性 48。这些AI工具不仅助力了从头设计具有完整合成路径的分子 54，还能够枚举出新的、化学计量学上连贯的化学反应，并通过反应空间制图将设计聚焦到特定反应类别 50。通过整合精准的理论模拟、先进的实验表征和AI驱动模型，化学发现正在演变为一个“精确智能”的闭环系统，极大地加速了新药和新材料的研发 1, 3。

更为重要的是，这种“竞合”智能的涌现，体现了物质系统本身所固有的信息处理能力。研究表明，即使是简单的非生命耗散结构，也能表现出联想学习等生命体行为，通过编码环境信息来做出简单预测 24。此外，将非稳态质子耦合电荷传输系统整合到储层计算（RC）架构中，成功展示了波形识别、语音识别和混沌系统预测等信息处理能力，并且揭示了RC信号处理频率与非线性系统动态特征时间之间的关键对齐关系 23。这些成果为在分子尺度上实现动态的、化学调谐的带通滤波器和类脑计算奠定了基础，超越了传统数字计算的冯诺依曼瓶颈，使得物质本身成为计算的介质。Intelligence的涌现并非源于孤立的认知能力，而是根植于具有真实热力学约束的系统中递归深度的结果，通过反应（化学递归）到反射（显式自指建模）的演化路径逐渐复杂化 55。这种从隐式到显式递归的转变，为理解协同催化中的物质智能提供了深刻的理论框架，并有望弥合生物智能与人工智之间的鸿沟。

然而，将这一跨学科愿景变为现实仍面临诸多挑战。尽管机器学习在药物设计、催化剂生成和正逆合成预测等化学应用中取得了显著进展，但仍存在泛化性不足、动态过程建模局限性以及跨模态数据整合的异质性等问题 6, 7。例如，对大规模化学反应网络进行不确定性感知的探索需要巨大的计算资源，需要通过微动力学建模和网络细化来聚焦于动力学相关部分 44。如何从实验数据中有效地提取和利用复杂的化学信息，并将其转化为AI可理解和可操作的格式，是实现高通量自动化发现的关键瓶颈 56。此外，为了实现可编程的分布式物质智能，亟需开发更精确、自动化的分子力场和化学感知方法，以系统地定义原子类型和碎片类型 43, 57，并发展能够有效分类、映射和导航复杂化学反应空间的工具 49, 51。

展望未来，协同催化中的“竞合”智能作为一种分布式物质智能新范式，将对化学发现、材料设计、药物研发以及新型计算系统产生深远影响。未来的研究方向应聚焦于提升物质智能的可编程性和可扩展性，使其能够执行日益复杂的计算任务；设计和合成能够自主学习、适应环境并持续进化的分子系统；以及通过先进的实验技术，实现和验证这些理论构想。通过构建多学科、多模态、标准化的AI就绪化学数据库，结合知识增强型大型化学模型、分布式全流程机器人实验室和云平台，有望建立一个集成“精确”与“智能”的机器人化学家云设施 1。这种融合不仅将加速我们对复杂化学系统内在规律的理解，更将实现前所未有的物质控制能力，开启一个物质与智能边界日益模糊的全新科学发现时代，为人类社会面临的能源、健康和环境等重大挑战提供创新解决方案。